Η Σμιθ γεννήθηκε στις 28 Δεκεμβρίου 1934 στο Ιλφορντ και για περίπου 60 χρόνια διέγραψε μια λαμπρή καριέρα, η οποία την κατατάσσει ανάμεσα στις σημαντικότερες ηθοποιούς της Μεγάλης Βρετανίας.
Ξεκίνησε την καριέρα της στο Oxford Playhouse, με τον Φρανκ Σέλεϊ, και έκανε το κινηματογραφικό της ντεμπούτο το 1958, στην ταινία τρόμου του Σεθ Χολτ «Nowhere to Go». Κατά τη δεκαετία του '60 έγινε μόνιμο μέλος του Βασιλικού Εθνικού Θεάτρου της Αγγλίας, έχοντας αναλάβει τον ρόλο της Δυσδαιμόνας στο πλευρό του Λόρενς Ολίβιε, που ερμήνευε τον ρόλο του Οθέλλου. Οταν το έργο του Σαίξπηρ μεταφέρθηκε στη μεγάλη οθόνη από τον Στιούαρτ Μπερτζ το 1965, η Σμιθ επανέλαβε τον ρόλο που είχε ερμηνεύσει στο θέατρο, κερδίζοντας την πρώτη της υποψηφιότητα για Οσκαρ.
Κατά τη διάρκεια της διαδρομής της τιμήθηκε με δύο βραβεία Οσκαρ. Το 1970 για την ερμηνεία της στην ταινία «Η δεύτερη νιότη της Τζιν Μπρόντι» τής απονεμήθηκε το βραβείο του Α' γυναικείου ρόλου, και το 1978 πήρε το βραβείο Β' γυναικείου ρόλου για τη συμμετοχή της στο «California Suite».
Επιπρόσθετα, είναι κάτοχος ενός βραβείου Τόνυ, επτά βραβείων BAFTA, δύο βραβείων Εμμυ, δύο Χρυσών Σφαιρών, δύο βραβείων Σωματείου Ηθοποιών και ενός βραβείου «Λόρενς Ολίβιε».