Στο Μουσείο φυλάσσεται το γραφείο του ποιητή, όπου έγραψε τους «Ελεύθερους Πολιορκημένους», καθώς και αυθεντικό χειρόγραφό του. Επίσης, αντίτυπο του «Υμνου εις την Ελευθερία» με ιδιόχειρη αφιέρωση του Δ. Σολωμού προς τον φίλο του Δενδρινό και παλαιές εκδόσεις. Παράλληλα, εκτίθεται φωτογραφικό υλικό, αναφερόμενο στους χώρους, τα πρόσωπα και τα γεγονότα που έχουν σχέση με τη ζωή, το έργο, και την εποχή του Σολωμού. Υπάρχει επίσης πλούσια σολωμική βιβλιοθήκη, η οποία συνεχώς εμπλουτίζεται και η οποία περιλαμβάνει όλες τις παλαιές εκδόσεις του «Υμνου εις την Ελευθερίαν», αλλά και σειρά προσωπογραφιών του ποιητή και των μελών της λεγόμενης «Σολωμικής Σχολής».
Στην Κέρκυρα, ο Δ. Σολωμός συναναστράφηκε με τον μεγάλο μουσουργό, Νικόλαο Μάντζαρο (1795 - 1875), ο οποίος είχε ήδη μελοποιήσει τη «Φαρμακωμένη». Στη συνέχεια, ο Ν. Μάντζαρος μελοποίησε και άλλα ποιήματα του Σολωμού, μεταξύ των οποίων και τον «Υμνο εις την Ελευθερίαν», που από το 1865 καθιερώθηκε ως ο Εθνικός μας Υμνος. Στην Κέρκυρα επίσης, ο Δ. Σολωμός συνδέθηκε φιλικά με τους: Ιωάννη Ζαμπέλιο, Αριστοτέλη Βαλαωρίτη κ.ά. Στους μαθητές του συγκαταλέγονται - εκτός του Ιάκωβου Πολυλά - ο Ιούλιος Τυπάλδος, ο Σπυρίδων Ζαμπέλιος, ο Ανδρέας Λασκαράτος, ο Γεράσιμος Μαρκοράς κ.ά., οι οποίοι μαζί με τους δικούς τους μαθητές (Λορέντζος Μαβίλης, Κωνσταντίνος Θεοτόκης, Ανδρέας Κεφαλληνός κ.ά.), ενστερνίζονται τα διδάγματα του Δ. Σολωμού και συγκροτούν την Επτανησιακή ή Σολωμική Σχολή.
Πιθανολογείται ότι στο οίκημα που σήμερα στεγάζεται το Μουσείο Σολωμού, ο ποιητής εγκαταστάθηκε - για δεύτερη φορά - γύρω στο 1834. Στο σπίτι αυτό έζησε τα τελευταία χρόνια της ζωής του, συνέθεσε τα ωριμότερα έργα του και σ' αυτό πέθανε στις 9 Φλεβάρη 1857. Με την αναγγελία του θανάτου του Δ. Σολωμού, η Βουλή των Επτανησίων διέκοψε αμέσως τις εργασίες της και κήρυξε δημόσιο πένθος. Οι διασκεδάσεις της αποκριάς σταμάτησαν και έκλεισε το θέατρο. Η κηδεία του υπήρξε πάνδημη. Ο ποιητής ενταφιάστηκε στο νεκροταφείο της Γαρίτσας, όμως στα 1865, ο αδελφός του Δημήτριος μετέφερε τα οστά του στη γενέτειρά του, τη Ζάκυνθο. Ο τάφος του στο Πρώτο Νεκροταφείο Κέρκυρας διατηρείται ως κενοτάφιο.